汞是一種有毒重金屬污染物，而甲基汞是毒性最強(qiáng)的汞化合物之一。甲基汞易于在水生食物鏈生物富集和放大，因此食用魚肉是人體甲基汞暴露的主要途徑。同時(shí)，汞是一種全球性污染物，人類活動(dòng)排放到大氣中的汞，可以隨大氣環(huán)流進(jìn)行長(zhǎng)距離傳輸實(shí)現(xiàn)全球循環(huán)，因此環(huán)境汞污染受到學(xué)術(shù)界的關(guān)注。近年來(lái)，中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所馮新斌團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)汞礦區(qū)大米可以富集甲基汞，食用大米是貴州汞礦區(qū)、貴州省甚至我國(guó)南方居民甲基汞暴露的主要途徑；水稻對(duì)于甲基汞和無(wú)機(jī)汞表現(xiàn)出不同的富集過(guò)程，稻田土壤是水稻甲基汞的主要來(lái)源，水稻對(duì)甲基汞的富集是一個(gè)吸收-運(yùn)移-富集的動(dòng)態(tài)過(guò)程。因此，定量示蹤大米甲基汞和無(wú)機(jī)汞的來(lái)源及富集過(guò)程，對(duì)汞污染地區(qū)稻田汞污染控制及修復(fù)具有重要意義。
汞穩(wěn)定同位素是示蹤汞源和環(huán)境過(guò)程的有力工具?；诳偣凰囟旌夏Ｐ?，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)水稻各部位從土壤和大氣吸收汞的比例不同（Yin et al., 2013）。但是水稻體內(nèi)甲基汞與無(wú)機(jī)汞的轉(zhuǎn)運(yùn)途徑和來(lái)源存在顯著差異，因此研究水稻甲基汞與無(wú)機(jī)汞的同位素組成將有助于準(zhǔn)確了解其來(lái)源和富集過(guò)程?；谇捌诮⒌耐寥罉悠芬一?GC分離甲基汞提取方法（Qin et al., 2018）和水稻植株甲基汞選擇提取方法（Li et al., 2017），選擇貴州萬(wàn)山汞礦區(qū)的稻田生態(tài)系統(tǒng)作為研究對(duì)象，按照四個(gè)生長(zhǎng)周期分別采集大氣、灌溉水、根系土和水稻植株樣品，系統(tǒng)研究稻田生態(tài)系統(tǒng)甲基汞和無(wú)機(jī)汞的汞同位素分餾特征。
稻田生態(tài)系統(tǒng)無(wú)機(jī)汞與甲基汞的汞同位素分餾特征存在顯著差異。水稻植株各部位無(wú)機(jī)汞的δ202Hg及Δ199Hg值差異明顯，其無(wú)機(jī)汞的來(lái)源各不相同（圖1a，b）。根據(jù)無(wú)機(jī)汞的汞同位素非質(zhì)量分餾特征及模型計(jì)算，發(fā)現(xiàn)根系無(wú)機(jī)汞17-42%來(lái)自土壤、58-83%來(lái)自灌溉水，葉片和果實(shí)的無(wú)機(jī)汞幾乎全部來(lái)自大氣（~100%），而水稻莖同時(shí)受到土壤、灌溉水和大氣汞的影響。不同生長(zhǎng)周期水稻植株各部位的甲基汞汞同位素特征（δ202Hg和Δ199Hg）較為接近且逐漸趨向土壤甲基汞（圖1c，d），水稻根部從土壤吸收甲基汞的過(guò)程以及植株各部位之間的甲基汞傳輸不存在明顯的汞同位素質(zhì)量分餾和非質(zhì)量分餾。根據(jù)水稻植株各部位與大氣、土壤、灌溉水甲基汞的汞同位素非質(zhì)量分餾特征推斷，水稻植株中的甲基汞均來(lái)自于灌溉水-土壤系統(tǒng)。這與團(tuán)隊(duì)前期研究結(jié)果一致，而汞同位素研究提供了更為直接有力的證據(jù)。
研究系統(tǒng)揭示稻田生態(tài)系統(tǒng)甲基汞和無(wú)機(jī)汞的汞同位素分餾特征（圖2），并定量計(jì)算灌溉水、土壤和大氣對(duì)水稻植株各組織甲基汞和無(wú)機(jī)汞的貢獻(xiàn)比例，展示了形態(tài)汞同位素應(yīng)用于環(huán)境研究的潛力，為理解水稻富集甲基汞和無(wú)機(jī)汞的機(jī)制以及稻田土壤汞污染控制和修復(fù)提供科學(xué)依據(jù)。相關(guān)研究成果以Isotopic Fractionation and Source Appointment of Methylmercury and Inorganic Mercury in a Paddy Ecosystem為題，發(fā)表在Environmental Science & Technology上。地化所博士生覃重陽(yáng)為論文第一作者，地化所研究員李平和馮新斌為論文共同通訊作者，研究工作受到中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金和中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)的資助。
圖1.不同生長(zhǎng)時(shí)期水稻組織和大氣、土壤、灌溉水的無(wú)機(jī)汞和甲基汞的δ202Hg和Δ199Hg值
圖2.水稻植株各部位和大氣、土壤、灌溉水的無(wú)機(jī)汞（左）和甲基汞（右）汞同位素分餾特征
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